Con dos temporadas de Supernatural, en enero de 2006 Emma comenz a filmar el papel protagonista en Nancy Drew (2007) para Warner Bros. Pictures, seguido por el papel de una adolescente mimada que es enviada a un internado Ingls estricto en Wild Child (2008). Ella protagoniz la popular pelcula para nios Hotel para Perros (2009) junto a la estrella del canal de Disney, Jake T. Austin y fue uno de los actores estrella en el Da de San Valentn (2010). Roberts interpret papeles principales en el thriller de crimen 4.3.2.1 (2010) y en la pelcula de terror Scream 4 (2011). Algunos de sus otros papeles de la pelcula incluyen el drama romntico The Art of Getting By (2011) sobre dos amigos, el drama Virginia (2012) sobre una sheriff que descubre que su hija est fechando al hijo de su amante psicologicamente disturbada, y la comedia 2012 Celeste y Jesse Forever sobre una pareja divorciada que tratan de mantener una amistad mientras empiezan a ver a otras personas.